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ACS Energy Letters: 抑制锡基钙钛矿发光二极管中的歧化分解

发布者:关翔  时间:  浏览:2023-03-03 08:55:07

近日,我校发光材料与信息显示研究院、材料科学与工程学院魏展画教授团队在国际权威期刊ACS Energy Letters上发表最新研究成果“Suppressing Disproportionation Decomposition in Sn-Based Perovskite Light-Emitting Diodes”。ACS Energy Letters是材料与能源领域的Top期刊,在国际科研领域享誉盛名,最新影响因子(2021)为23.991

近年来,无毒锡基钙钛矿发光二极管(Pero-LEDs)发展迅速。然而,Sn2+天然的化学不稳定性,很容易失去两个活跃的5s电子而被氧化成Sn4+,这会导致所制备的薄膜中存在大量有害的Sn4+。我们之前的工作已经证明了CsSnI3薄膜存在严重的p型行为,这通常被认为是由于锡基钙钛矿薄膜中存在大量有害的Sn4+组分,这将严重限制锡基Pero-LEDs器件的性能。以往的大多数报道表明,Sn4+的形成主要是源于外部氧化剂(如氧气)氧化Sn2+。因此,为尽量避免空气引起的氧化,我们将钙钛矿薄膜和Pero-LEDs的制备完全地控制在惰性的氮气气氛中。尽管如此,我们却发现在所制备的钙钛矿薄膜中仍然存在许多Sn4+组分,这使我们开始研究Sn4+组分的其他可能来源。

在这项工作中,我们首次揭示了Sn2+在退火过程中的歧化分解对器件性能的降低起着关键作用。为了解决这一问题,我们在钙钛矿前驱体中引入甲脒硫氰酸盐(FASCN)作为热牺牲剂来缓解歧化分解。得益于Sn2+与硫氰酸阴离子(SCN-)之间强烈的化学相互作用,Sn2+的稳定性得到有效增强,前驱体中的热诱导歧化分解得到缓解。此外,SCN-随后在退火过程中被牺牲,不会引起相分离问题。FA+的掺入可以引入更多的化学相互作用,稳定钙钛矿的结构。因此,热牺牲剂FASCN的引入很好地降低了薄膜中与Sn4+组分相关的缺陷态密度,延长了载流子寿命和载流子扩散长度,增加了辐射复合。最终,我们制备得到了高效Pero-LEDs,其最大外量子效率为5.3%,并且具有超低的效率滚降。这项工作为理解锡基钙钛矿不稳定的来源提供了一个新的视角,并提出了一种通过抑制Sn2+的歧化分解来实现高效锡基Pero-LEDs的实用方法。

在该论文中,华侨大学材料学院2019级硕士生关翔、2019级博士生卢建勋和澳门大学应用物理与材料工程研究所博士后魏琪为共同第一作者,魏展画教授和澳门大学应用物理与材料工程研究所邢贵川教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金(U21A2078519021106217526822179042),福建省自然科学基金(2020J060212019J010572020J01064),华侨大学科学研究基金,华侨大学研究生科研创新基金,澳门特别行政区科技发展基金(File No. 0082/ 2021/A2),澳门大学科研基金(File No. MYRG202000151-IAPME)的大力支持。此外,感谢华侨大学综合实验中心提供的各项测试。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c02822